北京大学物理学院、人工微结构和介观物理国家重点实验室刘运全教授课题组提出了基于超短高强度时空涡旋光束（Spatiotemporal Optical Vortex, STOV）获得可控横向轨道角动量极紫外高次谐波产生（High Harmonic Generation, HHG）的方法，发现时空涡旋光束产生谐波的特征光谱结构，揭示了其内在物理机制。2021年12月28日，相关研究成果以《控制高次谐波产生中光子的横向轨道角动量》（“Controlling photon transverse orbital angular momentum in high harmonic generation”）为题，在线发表于《物理评论快报》（physical Review Letters）。

光子的轨道角动量（Orbital Angular Momentum, OAM）是描述光子量子态的重要物理量之一。光子角动量的产生、测量和调控是光场调控研究的前沿，其所提供的光场自由度已被广泛应用于超分辨成像、量子通信以及生物医学等研究领域。其中，在超快激光科学领域，高次谐波产生（HHG）是重要的强场物理现象之一；超快强激光驱动的高次谐波是一种理想的超短相干极紫外光源，在阿秒物理研究中扮演着十分重要的角色。

利用携带纵向轨道角动量的涡旋光场，驱动高次谐波产生（简称OAM-HHG），是制备和调控极紫外涡旋光束的重要手段。然而，在高次谐波产生过程中，由于电子的有质动力运动远小于激光波长，在一定程度上限制了传统OAM-HHG方案对极紫外光场的精细调控。最近，研究者在实验上获得了一种新奇的时空涡旋光束（STOV），该光束的横向轨道角动量垂直于其传播方向。这种时空涡旋光束的涡旋结构，处于时间-空间平面内【图1(a)】，为高次谐波极紫外光源的产生提供了一种全新且十分灵活的调控自由度。由此也引发了一系列需要解决的问题，譬如：光场的时空结构如何影响高次谐波辐射？横向轨道角动量在高次谐波产生过程中遵循怎样的守恒规律……这些问题是探索强时空结构光场与物质相互作用的基础。因此，揭示超短高强度时空涡旋光束驱动高次谐波产生过程的物理现象和本质，对超快科学、光场调控以及光与物质相互作用等都非常重要。

刘运全教授课题组研究了超短高强度时空涡旋光束驱动高次谐波产生（简称STOV-HHG）的物理过程，获得了谐波辐射的特征光谱结构【图1(c)】，并揭示了其内在的物理机制。他们发现超短时空涡旋驱动光束的空间啁啾【图1(b)】，会使高次谐波光谱产生显著的频谱倾斜，再加上光束时空相位奇点对电子再碰撞时间的影响，高次谐波光谱中会产生独特的干涉结构；通过提取每一阶谐波的时空强度分布和相位结构，总结出对于第n阶谐波，光子的平均横向轨道角动量满足Ln = n??，其中?为驱动光的时空拓扑荷数，?为约化的普朗克常数。

课题组结合前期发展的精密时间-频率双色光场合成技术【Nat photonics 15, 765–771(2021)】，进一步提出了一种全新的反向自旋-反向涡旋的双色时空涡旋光束，发现利用这种光束可以对极紫外光束的时空拓扑荷数进行有效调控，为实验上产生可控横向轨道角动量的极紫外光束提供了重要途径（图2）。这种光束有望应用于强激光场中光子自旋角动量和横向轨道角动量之间相互作用的研究【Nat. photonics 15, 115–120 (2021)】。

图1. (a)STOV的时空电场结构；(b)STOV的时空频谱结构；(c) STOV驱动HHG过程得到的特征光谱

图2. (a)反向自旋-反向涡旋的双色时空涡旋光束驱动产生的HHG谱；(b)极紫外STOV的时空强度分布；(c) 极紫外STOV的时空相位分布

北京大学物理学院2017级博士研究生方一奇为第一作者，刘运全为通讯作者。

上述研究工作得到国家自然科学基金，及北京量子信息科学研究中心、极端光学协同创新中心和北京大学长三角光电科学研究院等支持。