化学氧化是降解有机污染物的快速有效手段。高铁酸盐是一种多功能氧化剂,在氧化、吸附、沉淀、混凝、消毒杀菌等过程中具有十分高效的作用,且其本身还原产物不产生二次污染。因此,高铁酸盐作为绿色高效的化学氧化剂在水处理中备受关注。然而,在土壤及底泥等环境,高铁酸盐对有机污染物是否具有高效氧化降解能力还不清楚。矿物是土壤和底泥等的主要成分,影响土壤和底泥的理化性质,是有机污染物的吸附固定界面。了解矿物界面高铁酸降解有机污染物的过程和机制,对开发绿色高效土壤和地下水有机污染修复技术具有重要指导意义。

中国科学院南京土壤研究所研究员王芳课题组以芘为多环芳烃模式污染物,针对蒙脱石、高岭石、针铁矿等典型矿物,研究了高铁酸盐氧化降解矿物界面多环芳烃的过程和机制。研究发现在pH7~9范围内,高铁酸盐对矿物界面的芘具有高效降解作用,但降解效率与矿物类型以及高铁酸盐自分解有关。蒙脱石界面芘的降解在中性条件下具有最高的降解效率,其路易斯酸性位点有利于高铁酸盐氧化降解芘;而高岭石和针铁矿界面芘降解效率分别在pH 8和pH 9条件下最高。针铁矿存在下,芘降解速率最快,但同时高铁酸盐自分解也最快,导致的氧化剂无效损失也最大,因此,pH增大抑制高铁酸盐自分解,有利于针铁矿界面芘的降解。通过自由基和中间价态铁的淬灭实验,发现Fe(V)/Fe(IV)是主要的活性物质,对芘降解具有决定性作用。羟基自由基(?OH)在高铁酸盐降解芘过程中的贡献(5.1%~27.4%)与矿物种类有关,蒙脱石的处理中最高。适量的过氧化氢和Fe3+有利于中间价态Fe(V)/Fe(IV)的生成,提高蒙脱石和高岭石界面芘的降解。通过LC-MS分析了高铁酸盐氧化降解芘的路径,发现可能存在两条不同的邻苯二甲酸产物路径。研究结果揭示了典型矿物界面高铁酸盐高效降解多环芳烃(芘)的过程和机制,为开发铁基绿色高效土壤和地下水有机污染氧化修复技术提供了思路。

以上研究结果发表在Water Research期刊上,博士后王紫泉为论文第一作者,王芳研究员为论文通讯作者。研究工作得到国家重点研发计划专项等项目资助。

论文链接

矿物界面高铁酸盐降解多环芳烃(芘)的过程和机制